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汪成教授和吕辉教授团队的最新研究成果,该研究报道了高稳定性手性磷酸功能化三维共价有机框架的不对称催化研究。
论文题为《高稳定性手性磷酸功能化三维共价有机框架的不对称催化》(“Chiral Phosphoric Acid–Functionalized Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks with Exceptional Chemical Stability for Asymmetric Catalysis”)。汪成团队博士研究生李梦思为论文第一作者,汪成教授与吕辉教授为共同通讯作者,北京大学孙俊良教授在结构解析方面提供了指导。
手性化合物在医药和环境领域至关重要,其高效合成常依赖不对称催化。手性磷酸催化剂在不对称催化中应用广泛,但其开放的催化结构通常难以实现立体化学的精确控制,限制了对映选择性的进一步提升。受酶催化启发,将手性磷酸引入晶态多孔框架构建受限手性微环境,已成为一种提高对映选择性的有效策略。然而,大多数多孔材料稳定性不足,限制了其实际应用。共价有机框架(COFs)作为一种新型晶态有机多孔材料,具有稳定性高、孔道可设计和功能可调等特点,是理想的载体材料。但在保持框架有序组装的同时,精准引入立体化学不对称性难度大,手性磷酸功能化三维COF的合成极具挑战。

本文中,他们基于课题组前期报道的高稳定性手性三维COF(J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 29359),通过多组分合成策略,成功构筑了手性磷酸功能化的三维COF。结构解析显示,该COF具有4重互穿的qtz拓扑结构。更重要的是,该材料在强酸和强碱等条件下仍保持结构完整,表现出优异的化学稳定性。在不对称N,N-缩醛化反应中,COF催化剂表现出优异的催化性能,并在多次循环后仍具有较高的催化活性。该研究不仅为手性催化材料的设计与合成提供了新思路,也为开发稳定、可重复使用的不对称多相催化体系奠定了基础。
该工作得到国家自然科学基金、湖北省自然科学基金及学校科研公共服务条件平台的支持。
论文链接://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202522928
汪成课题组链接://chengwang.saibaobet.com/